Cu-Ni/Zn催化剂甲醇裂解机理原位XPS研究

Cu-Ni/Zn催化剂甲醇裂解机理原位XPS研究

利用原位XPS和TPD-MS技术研究了Cu-Ni/Zn催化剂在甲醇裂解反应中的机理和活性中心.TPD-MS脱附产物中仅检测到CH3OH、H2和CO,而未发现CH4和CH3OCH3、HCOOCH3等其它含氧物种,说明在CH3OH裂解过程中仅包括O-H、C-H键的断裂,而不存在C-O键的断裂过程.In-situXPS的研究发现,在反应温度升高到200℃以上时,Cu/Zn催化剂中的Zn明显被还原,反映出Cu/Zn催化剂失活过程的Cu-Zn合金生成过程,而在Cu-Ni/Zn催化剂中未观察到Zn的还原,且表面出现Cu+/Cu0共存的现象.Cu+和Cu0很可能共同构成催化剂表面的活性中心,Cu+应该是在甲醇裂解反应过程中形成的中间态.产物氢从Cu-Ni/Zn催化剂表面脱附为反应的控速步骤.

作 者： 席靖宇 王志飞 王卫平 吕功煊   作者单位： 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,兰州,730000  刊 名： 物理化学学报  ISTIC SCI PKU 英文刊名： ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA  年，卷(期)： 2002 18(1)  分类号： O643  关键词： 甲醇裂解   氢气   Cu-Ni/Zn催化剂   原位-XPS   反应机理   活性中心  

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