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新型膦配体PDBPDS在氢甲酰化反应中催化剂配体性能的研究
用量子化学AMI方法优化了1-苯基二苯并膦二磺化产物(PDBPDS)和三磺化三苯基膦(TPPTS)的几何构型. 比较两种化合物的空间结构和电子结构发现, 在氢甲酰化铑膦催化反应体系中, PDBPDS的配体性能优于TPPTS. 首次研究了以PDBPDS为配体的铑膦催化剂对丙烯氢甲酰化反应的催化性能, 考察了反应温度、压力、膦铑物质的量比和搅拌速度对催化活性和选择性的影响. 结果表明, 在2.0 MPa, 100 ℃, 膦铑物质的量比为35, 搅拌速度为500 r/min及?V?(H?2)/?V?(CO)=1/1的条件下, 催化活性可达到2 800 g(丁醛)/[g(铑)·h], 正异构产物物质的量比为12.3, 在相同条件下与传统的三磺化三苯基膦(TPPTS)为配体的铑膦催化剂相比, 催化活性和选择性提高了2倍. 反应结束后, 有机相和水相分离简单, 有机相铑浓度仅为 3.6×10? -8?? mol/L, 有效地解决了铑流失问题, 表明PDBPDS是极具开发前景的新型水溶性配体.
作 者: 张敬畅 严斌 曹维良 李江波? 作者单位: 北京化工大学理学院,北京,100029 刊 名: 高等学校化学学报 ISTIC SCI PKU 英文刊名: CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES 年,卷(期): 2002 23(2) 分类号: O643 关键词: 二磺化1-苯基二苯并膦(PDBPDS) 水溶性铑膦配合物 氢甲酰化反应 两相催化体系?【新型膦配体PDBPDS在氢甲酰化反应中催化剂配体性能的研究】相关文章:
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