SO2对CoH-ZSM-5催化CH4还原NO催化性能的影响

SO2对CoH-ZSM-5催化CH4还原NO催化性能的影响

摘要： 研究了富氧条件下SO2对CoH-ZSM-5上CH4选择还原NO(CH4-SCR)的影响,应用SO2-TPSR,NO+(O2)-TPD等方法研究了产生中毒的原因并定量研究了被毒化的活性位.反应在773 K进行时,加入体积分数78×10-6SO2,NO的转化率由72%逐渐降低并稳定在58%,提高反应温度至823 K,NO稳定转化率上升至62%.同时加入2.5%H2O和78×10-6SO2,反应温度为773 K时NO的转化率进一步下降至51%,但对反应在873 K进行时NO的转化率影响不大.SO2-TPSR曲线在690K,810 K和910 K形成3个SO2脱附中心,即使在970 K,吸附的含硫化合物仍未被完全脱附,表明中毒反应过程中,在CoH-ZSM-5表面形成了稳定的含硫化合物.NO+(O2)-TPD结果显示,被SO2毒化后的催化剂吸附NO和活性中间产物-NOy的容量明显下降,表明部分活性位被含硫化合物覆盖,活性中心减少导致CH4-SCR反应活性降低.SO2抑制了CH4转化,且含硫化合物高温脱附释放出部分活性位,使NO最佳转化率温度提高到823 K. 作 者： 张金桥    刘于英    贺勇    樊卫斌    李瑞丰    ZHANG Jin-qiao    LIU Yu-ying    HE Yong    FAN Wei-bin    LI Rui-feng   作者单位： 张金桥,刘于英,贺勇,樊卫斌,ZHANG Jin-qiao,LIU Yu-ying,HE Yong,FAN Wei-bin(太原理工大学精细化工研究所,太原,030024)

李瑞丰,LI Rui-feng(太原理工大学精细化工研究所,太原,030024;太原理工大学教育部煤科学与技术重点实验室,太原,030024) 

期 刊： 环境科学  ISTICPKU   Journal： CHINESE JOURNAL OF ENVIRONMENTAL SCIENCE  年，卷(期)： 2006, 27(9)  分类号： X511  关键词： SO2    中毒    NO    选择催化还原    CoH-ZSM-5    CH4-SCR   

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